Главная страница
Сведения об авторах

Доклад (полный текст)

РАДИОАКТИВНЫЕ ОТХОДЫ: ПРОБЛЕМЫ ХРАНЕНИЯ И УТИЛИЗАЦИИ

А.Е. Воробьев, Российский университет дружбы народов, г. Москва, Россия
Т.В. Чекушина, Институт проблем комплексного освоения недр РАН, г. Москва, Россия

Близповерхностное размещение на сегодняшний день является наиболее распространенным способом хранения радиоактивных веществ. Оценка безопасности размещения включает сведения по взаимодействию твердых веществ (матриц отходов, материалов инженерных барьеров и вмещающих горных пород) с омывающими их природными водами. На настоящий момент эти сведения являются определяющими в прогнозе поведения радионуклидов при долговременном хранении (захоронении).
При прочих равных условиях, воздействие природных вод на горные породы, материалы инженерных барьеров (представленных преимущественно горными породами) и твердые матрицы отходов адекватны. Отсюда, одним из критериев выбора места захоронения является условие минимальности воздействия природных вод на горные породы.
В соответствии с этим производится зонирование по степени взаимодействия природных вод и горных пород с целью определения территорий, наиболее благоприятных для захоронения радиоактивных отходов.
Краткая характеристика интенсивности разрушающих процессов вблизи земной поверхности. На земной поверхности и вблизи нее широко развиты процессы разрушения и изменения природных и искусственных образований. Их интенсивность в различных регионах может быть существенно различной. Обычно она зависит от ландшафтных условий.
Анализ влияния ландшафтных условий на разрушение горных пород подземными водами является основой для дифференцирования регионов по их природной способности к ограничению перехода радиоактивных веществ из твердой фазы в жидкую и последующей миграции.
Скорость подземного химического выветривания, скорость подземной химической денудации, значения литогенной составляющая выноса, отношения выноса к остатку вещества, являются численными характеристиками процесса разрушения горных пород подземными водами. Значения этих характеристик для различных зон сведены в табл. 1.

Таблица 1

Распространенность некоторых элементов в породах земной коры

Из всех ландшафтных зон наименьшим значением выноса характеризуются регионы тундры - 1.5 т/год^.км² . Скорости подземного химического выветривания и подземной химической денудации в этих регионах также наименьшие.
Низкое значение выноса свойственно также регионам степей умеренной зоны. Оно составляет 1.8 т/год^.км², что всего на 18 % больше, чем в тундре . Скорости подземной химической денудации зон степей и тундры также практически одинаковы и являются самыми низкими.
Скорость подземного химического выветривания в зонах степей в 4 раза выше чем в тундре, зато отношение выноса к остатку в зонах степей в 5 раз меньше, чем в тундре.
Низкая скорость подземного выветривания в тундре обусловлена преимущественным нахождением воды в форме льда. При этом движение подземных вод резко замедлено по сравнению с другими зонами. Различие в отношениях выноса и остатка связывается с разницей рН вод (6-6.5 в тундре и 7-7.7 в степях) .
Несколько более высокими значениями литогенной составляющей выноса, отношения выноса к остатку вещества, скорости подземного химического выветривания и скорости подземной химической денудации характеризуются степи тропиков и субтропиков. Остальным ландшафтным зонам свойственна более высокая интенсивность разрушающих процессов.
Выбор ландшафтной зоны, наиболее благоприятной для размещения радиоактивных веществ. Решение проблемы выбора зоны, наиболее благоприятной для длительного удержания радиоактивных веществ на месте хранения, связано с использованием указанных характеристик интенсивности разрушающего процесса.
Априорное знание о том, какая из характеристик (литогенная составляющая выноса, отношение выноса к остатку вещества, скорость подземного химического выветривания или скорость подземной химической денудации) имеет более высокую значимость - отсутствует. Волевое решение о большей приемлемости той или иной характеристики носит субъективный характер и может оказаться ошибочным. Поэтому принимается условие их равной значимости.
Решение ведется двумя путями:
1. Устанавливаются взвешенные значения отражений по отдельно взятой ландшафтной зоне. Для этого каждое значение в столбцах 2, 3, 4, 5 (см. табл. 1) нормируется (делится) на наименьшие значения соответствующих столбцов. Полученные таким образом относительные значения суммируются по каждой строке отдельно.
Согласно результатам, представленным в табл.2, наименьшей суммой взвешенных значений характеризуется степи умеренной зоны - 7.8, тундра - несколько большими значениями - 8.0.

Таблица 2

Химический состав подземных вод по различным породам северо-востока США (мг/л)

Наименьшая сумма взвешенных значений по строкам свойственна зоне с минимальным воздействием природных вод на горные породы.
2. К следующей особенности относится различие содержаний натрия и калия в природных водах. Известно, что основные, наиболее распространенные соединения калия и натрия характеризуются близкими свойствами, в том числе растворимостью (табл. 3 и 4). Также близки их средние содержания в горных породах (см. табл. 2). В зоне выветривания разрушаются и калиевые и натриевые минералы. Интенсивности разрушения главных породообразующих натрий- и калий- содержащих минералов (плагиоклазов и микроклина, соответственно) - практически одинаковы (см. табл. 3). Несмотря на одинаковость перечисленных характеристик содержание калия в подземных водах на порядок меньше, чем натрия (см. табл. 2 и 5). Данная особенность устойчива и проявляется практически повсеместно. Т.е. близкие по химическим свойствам элементы и их соединения в реальных геологических условиях заметно различаются по интенсивности перехода из твердой фазы в жидкую.
На основании примеров А и Б устанавливается ограничение доверие к применимости вышеуказанных параметров при прогнозе взаимодействия твердой и жидкой фаз.
Особенно показательны в этом отношении результаты гидрогеохимического опробования, проведенного на ручье, пересекающем Мунгашское медно-кобальтовое месторождение в Западном Саяне. Опробование произведено дважды - в периоды засухи и дождей. Место отбора проб - ниже по течению от рудной зоны, вскрываемой ручьем. В этой зоне, помимо меди и кобальта, присутствует также и олово.
В июне 1963 г при отсутствии дождей воды ручья практически не содержали олова, зато медь присутствовала в концентрации до 0.012 мг/л. рН не превышал 6.2.

Таблица 3

Растворимость некоторых, наиболее распространенных химических соединений натрия и калия (г/100 мл) при 298.15°К и 1 атм

Таблица 4

Кинетика растворения калий- и натрийсодержащих полевых шпатов в различных горных породах

Таблица 5

Сопоставление средних содержаний натрия и калия различных накопителей (мг/л)

В августе 1964 г, когда шли затяжные дожди, содержание меди в водах ручья уменьшилось в 17 раз и составило всего 0.0007 мг/л. рН повысился до 6.9. Обнаружены резко повышенные концентрации олова (до 0,1 мг/л). Эти данные противоречивы:
а) Уменьшение количества меди в водах ручья можно связать с увеличением общего количества воды (из-за повышения количества выпадения дождевых осадков), т.е. разбавлением, но при этом становится необъяснимым резкое повышение концентраций олова;
в) Кроме того, в сезон дождей увеличивается общее количество воды ручья за счет атмосферных осадков. Осадки характеризуются значениями рН от 6.1 до 6.3, а воды ручья во время засухи имеют рН=6.2. Естественен вопрос: "За счет чего рН вод ручья во время дождей возрастает до 6.9?";
с) Наиболее распространенное в природе соединение олова - касситерит (SnO₂), является исключительно стойким к действию водных растворов. Из других соединений:
· гидроксид олова находится в растворимом виде только в кислых растворах, когда рН не превышает 4.7;
· сульфид олова (SnS₂) растворим только в щелочных растворах при рН=9.
Тем самым исключается возможность объяснения появления олова в водах ручья за счет растворения оловосодержащих минералов.
Такое неординарное поведение химических элементов указывает, что переход веществ из твердой фазы в жидкую и дальнейшая их миграция с потоком вод могут существенно отличаться от ожидаемых.
Это указывает на возможность полной неприменимости прогнозных параметров при характеристике ожидаемого перехода химических элементов из твердой фазы в жидкую в реальных геологических условиях.
Особенности поведения радионуклидов в пунктах хранения. Поведение радионуклидов рассматривается на основе данных радиохимических исследований по хвостохранилищам, содержащим отходы переработки урановых руд.
Хвостохранилище гидрометаллургического завода Целинного горно-химического комбината в Северном Казахстане содержит твердые радиоактивные отходы переработки урановых руд и дамбовые воды. Твердая фаза (пульпа) характеризуется повышенными концентрациями урана и радия (в десятки - сотни раз превышающих фоновые значения). Вокруг хвостохранилища отмечается множество мелких поверхностных водопроявлений. По ним, а также по наблюдательным скважинам производилось опробование вод. Результаты опробования показывают: общая минерализацию растворов - преимущественно высокая, незакономерно и резко изменяющаяся со временем; содержания урана-238, радия-226, тория-230 а также изотопов полония, висмута и свинца в растворах - низкие (значительно меньше уровня ПДК), слабо и незакономерно изменяющиеся во времени. На этом основании устанавливается отсутствие связи между содержанием радионуклидов в твердой и жидкой фазах.
С 1994 г по 1998 в 36 водопроявлениях систематически отбирались пробы на радиохимический анализ. Обработка данных корреляционным, кластерным и факторным анализами показывает отсутствие значимой связи содержаний радионуклидов с содержаниями других химических компонентов вод. Отсутствует также значимая связь содержаний радионуклидов между твердой и жидкой фазами.
Несмотря на высокую способность урана к миграции с водными растворами, а также на повышенные содержания радионуклидов в пульпе, явно выраженного перехода радионуклидов из твердой фазы в жидкую не наблюдается. Не установлено также наличие миграции радионуклидов с подземными водами.
Хвостохранилище Биверлодж (Канада) содержало твердые отходы переработки урановых руд. Ежегодно, в течение 11 лет на его территории производилось радиохимическое опробование подземных вод. По пробам отмечены повышенные концентрации урана (превышающие допустимые значения) и общей минерализации, последовательно уменьшающиеся со временем. Коэффициент корреляции между ними оказался равным +0,85 (значимым и положительным). Т.е. устанавливается наличие тесной прямой связи между содержаниями урана и общей минерализацией подземных вод на участке Биверлодж.
Для радия, содержания которого возрастали со временем, установлена обратная зависимость. Коэффициент корреляции содержаний радия с содержаниями урана и общей минерализацией равен -0,79 (значимый и отрицательный).
Близкие значения коэффициента корреляции и характер изменения значений во времени позволяют предположить, что увеличение содержании радия и уменьшение содержаний урана и общей минерализации являются следствием одной и той же причины.
Таким образом, на участке Биверлодж происходит переход радионуклидов из твердой фазы в жидкую, но этот процесс является неоднозначным, разнонаправленным во времени для различных радионуклидов. Исходя из имеющейся информации приемлемое объяснение причин разнонаправленности невозможно.
Хвостохранилище Ульбинского гидрометаллургического завода (Восточный Казахстан) содержит отходы производства топливных таблеток для атомных электростанций. По его периметру пробурено пять наблюдательных скважин. Данные гидрогеохимического опробования скважин определяют следующий характер распределения веществ в подземных водах на участке:
· повышенные концентрации соединений урана и стронция и высокие - натрия, калия, магния, сульфат-иона и хлор-иона в скважинах №№ 26 и 29, расположенных по направлению потока подземных вод в зоне разлома;
· повышенную концентрацию урана в скважине № 2. Она сравнима с концентрациями по скв. №№ 26 и 29, расположенными в зоне разлома, по которой идет поток подземных вод. В скважине № 2 общая минерализация вод только слабо повышена;
· в водах скважин №№ 7 и 13 (за пределами зоны разлома и потока подземных вод) повышенные концентрации радионуклидов и других химических компонентов не отмечаются;
· закономерности в изменениях содержаний радионуклидов в подземных водах с течением времени не наблюдается;
· корреляционным анализом для участка устанавливается значимая положительная связь содержаний радионуклидов с содержаниями других химических компонентов, поступающих в подземные воды.
Представленные сведения позволяют предположить однонаправленное поступление радионуклидов и других химических элементов из твердой фазы отходов Ульбинского хвостохранилища в подземные воды.
Необъяснимыми представляются повышенные содержания урана при относительно слабых увеличениях общей минерализации вод на границе разлома (потока подземных вод).
Для дамбовых и дренажных (как подземных, так и поверхностных) вод всех трех хвостохранилищ общими являются их высокая минерализация и повышенные значения рН (7.5-8.8). Близкими являются и ландшафтно-климатические условия.
Несмотря на сходство в условиях и близкие химические составы вод поведение радионуклидов существенно различается. Это отчетливо проявлено в результатах факторного анализа:
· для хвостохранилища Целинного горно-химического комбината нагрузки первого фактора (имеющего наибольшее весовое значение), связанные с радионуклидами - незначимые;
· для хвостохранилища Ульбинского металлургического завода первый фактор характеризуется наличием значимых положительных нагрузок, связанных с радионуклидами.
Таким образом, поступление радионуклидов в воду, омывающую твердые радиоактивные отходы, зависит от содержания радионуклидов в твердой фазе более сложным образом, чем ожидалось.
Приведенные особенности являются только малой частью множества аналогов. Но уже эти особенности указывают на возможность грубых ошибок при прогнозировании перехода химических элементов из твердой фазы в жидкую и последующей миграции без установления и учета действительно определяющей причины.
Ошибки при оценке поведения радионуклидов в местах хранения (захоронения), могут привести к загрязнению окружающей среды превышающему допустимые уровни, - радиационной аварии, которая рассматривается как чрезвычайная ситуация. Вероятность ее должна быть сведена к минимуму.
Минимизация невозможна без достоверных представлений о процессах перехода веществ из твердой фазы в жидкую в реальных геологических условиях. Отсутствие таких представлений существенно искажает оценку безопасности хранилищ радиоактивных веществ. Тем самым, использование существующих методик прогноза поведения радионуклидов в пунктах захоронения создает предпосылки к нарушениям Принципов Безопасности при обращении с радиоактивными отходами (SS-111-F).

Главная страница
Сведения об авторах

© Независимое агентство экологической информации
Последние изменения внесены 23.04.07