Главная страница
Сведения об авторах

МЕТОДИЧЕСКОЕ И ПРИБОРНОЕ ОБЕСПЕЧЕНИЕ КОНТРОЛЯ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ

Бабенко В. В., Казимиров А. С., Исаев А. Г., Гришин С. Н., ООО Научно-производственное предприятие «АтомКомплексПрилад», Киев, Украина

При приемке радиоактивных отходов (РАО) на захоронение (хранение) в учетную карточку РАО с целью их паспортизации должны заноситься сведения о радиоизотопном составе отходов, удельной и общей активности радионуклидов, которая превышает уровень освобождения от регулирующего контроля. Такое требование продиктовано прежде всего стремлением навести порядок в области инвентаризации РАО и более строго оценивать радиационную и ядерную опасность хранилищ радиоактивных отходов.
Трудности, с которыми приходится сталкиваться при определении содержания радионуклидов (р/н) в РАО, состоят в том, что часто контролируемые объекты имеют сложную геометрическую форму, неизвестный состав вещества РАО, неоднородное распределение активности и плотности по объему. Это не только усложняет и повышает стоимость изготовления калибровочных источников, но и создает дополнительную погрешность при градуировке измерительного устройства по эффективности, где должны быть учтены геометрия измерения и ослабление излучения в материалах РАО и контейнера.
В некоторых случаях практически невозможно изготовить калибровочный источник, например, при измерении гамма-излучения из контейнера с РАО объемом ~10-20 м³. Выходом из этой ситуации является применение вычислительных методов для определения эффективности регистрации излучения.
Погрешность, обусловленную неизвестным составом РАО, можно уменьшить за счет сортировки отходов на этапе их комплектования, а влияние объемной неоднородности активности и плотности можно снизить, применяя многодетекторные системы с коллиматорами и вращение измерительных емкостей с РАО вокруг вертикальной оси.
Для определения радиационных характеристик РАО наибольшее распространение получили гамма-измерительные системы с использованием полупроводниковых и сцинтилляционных детекторов, которые позволяют выполнять анализ неразрушающим способом (без отбора проб). Основные достоинства и недостатки каждой из систем представлены в табл. 1.

Таблица 1

Сравнение полупроводниковой и сцинтилляционной гамма-измерительных систем

Гамма-измерительные системы с успехом применяются для контроля реакторных отходов и РАО, содержащих трансурановые элементы (ТУЭ) в матрицах низкой плотности. Сцинтилляционные детекторы в таких системах применяют тогда, когда количество радионуклидов в РАО не слишком велико, а пики на спектрах гамма-излучения хорошо разделены. Полупроводниковые детекторы используются чаще в случаях, когда нужно измерять ТУЭ в присутствии в РАО значительного количества продуктов деления/активации.
Данный метод определения объемной (удельной) активности радионуклидов разработан авторами настоящей статьи. Он основан на моделировании реального протяженного объекта излучения, детектора и поглощающих сред и вычислении программными средствами величин, входящих в т. н. уравнение Бека, произведение которых есть эффективность регистрации гамма-излучения с данной энергией. При моделировании геометрических объектов учитываются их форма, размеры, плотность и состав вещества.
Уравнение Бека для определения объемной активности р/н представлено следующим выражением:

(1)

где A_V - объемная активность протяженного объекта излучения, Бк•см^-3;
N_f - скорость счета в выбранном для анализа пике полного поглощения (ППП) для данного радионуклида, с^-1. Индекс указывает на то, что скорость счета обусловлена полным потоком первичных (не рассеянных) гамма-квантов от измеряемого объекта, который сформирован в точке геометрического центра кристалла детектора (в дальнейшем - в центре детектора) гамма-квантами, падающими на детектор под всеми возможными углами;
N_o/Ф - скорость счета в ППП на единицу плотности потока фотонов с данной энергией при условии, что фотоны падают на детектор под нулевым углом, т. е. перпендикулярно его торцевой части. Такую геометрию измерения можно создать с помощью точечного источника, расположенного на оси симметрии кристалла детектора и удаленного от центра детектора на расстояние R, которое значительно больше линейных размеров самого детектора. Это отношение характеризует собственную эффективность детектора в ППП без учета эффектов поглощения в экранах и источнике. Оно зависит от размеров кристалла детектора, энергии фотонов и не зависит от расстояния R, с^-1/фот•см^-2•с^-1;
N_f /N_o- коэффициент угловой коррекции для отношения N_o/Ф, который учитывает зависимость функции отклика детектора от угла падения гамма-квантов на детектор, отн. ед. Угловой коэффициент зависит от энергии фотонов, отношения длины кристалла детектора к его диаметру и, в общем случае, от углового распределения плотности потока фотонов, создаваемого протяженным источником в центре детектора. Для детектора сферической формы N_f /N_o= 1;
Ф/(АV•I) - плотность потока первичных фотонов с данной энергией, создаваемый протяженным источником в центре детектора при условии, что в единице объема источника при распаде радионуклида каждую секунду рождается 1 фотон, фот•см^-2•с^-1/Бк•см^-3. Это отношение не зависит от применяемого детектора, а определяется энергией фотонов, формой, размерами, пространственным положением объемного источника излучения по отношению к центру детектора, и учитывает поглощающие свойства матрицы источника и экранов, включая стенки контейнера, крышку детектора, воздушные промежутки и пр.;
I - квантовый выход, равный числу фотонов с данной энергией, возникающих при каждом акте распада радионуклида, относительные единиц.
Введем понятие объемной эффективности регистрации в ППП , которую представим следующим выражением:

(2)

Размерность объемной эффективности регистрации в ППП - с^-1/Бк•см^-3.
Сравнивая уравнения (1) и (2), можно записать выражение для объемной эффективности в виде:

(3)

Уравнение (3) является основным для вычисления объемной эффективности в ППП. Произведение первых двух множителей в правой части уравнения (3) рассчитывается методом Монте-Карло с помощью компьютерной программы TEFF, а третий множитель определяется, используя программное средство (ПС) MicroShield v5.01. Оба программные средства используют таблицы коэффициентов поглощения в зависимости от энергии гамма-квантов, поддерживаемых Национальным Институтом стандартов и технологии (США).
Для перехода от объемной эффективности к абсолютной можно воспользоваться следующим выражением:

(4)

где V- объем объекта излучения, см³.
Экспериментальная проверка метода расчета эффективности выполнялась на сцинтилляционном гамма-спектрометре на базе NaI(Tl) детектора размерами диаметр-высота 76,2х76,2 мм. Детектор находился в свинцовой защите толщиной 3 см и был открыт со стороны торцевой части, ориентированной на объект излучения. В качестве объемных источников использовались радиоактивные растворы ¹³⁷Cs (A_V = 99770 Бк/л) и 60Co (A_V = 16020 Бк/л), а также сухой песок с примесью ²³²Th (A_уд=6650 Бк/кг). Значения объемных и удельной активности получены путем усреднения многократных измерений в геометрии Маринелли 1 л на 2-х аттестованных полупроводниковых гамма-спектрометрах с погрешностью градуировки 5%. Полная неопределенность каждого из указанных значений активности, включая среднеквадратическое отклонение, составила величину не более 7%.
В табл. 2 приведены значения абсолютной эффективности регистрации в ППП для разных геометрий измерения, полученные расчетным путем и использованные для вычисления объемной активности. В скобках указаны энергии гамма-квантов в килоэлектрон-вольтах, для которых выполнялся расчет эффективности.

Таблица 2

Значения абсолютной эффективности регистрации в ППП для разных геометрий измерения

Измерения объемных источников с помощью сцинтилляционного спектрометра выполнялись в следующих геометриях:
1. Химический цилиндр объемом 1 л с растворами ⁶⁰Co на расстоянии l=32,9 см (здесь и далее указано расстояние l от торца детектора до наружной, обращенной к детектору, стенки сосуда с объемным источником излучения) и ¹³⁷Cs (l=92,1 см).
2. Большой химический стакан объемом 2,5 л с раствором ¹³⁷Cs (l=90 см) и ториевым песком (l=32,9 см).
3. Полиэтиленовая канистра прямоугольной формы емкостью 5 л с раствором ¹³⁷Cs (l=90 см) и ториевым песком (l=32,9 см).
Перед каждым измерением производилась переустановка объекта измерения на измерительное место. Результаты измерений и их погрешности сведены в табл. 3.

Таблица 3

Результаты измерения объемных источников с помощью сцинтилляционного спектрометра

Полная неопределенность объемной (удельной) активности для каждой из геометрий измерения, учитывающая неопределенность измерений на полупроводниковых гамма-спектрометрах (7%), статистическую погрешность в ППП (менее 2%) и погрешность вычисления объемной эффективности, которую мы определили в 5%, составила величину не более 10%. Погрешностью квантового выхода мы пренебрегали. Все перечисленные значения погрешностей соответствуют двум стандартным отклонениям.
Рассмотренный метод вычисления эффективности детектирующей системы в ППП является универсальным, поскольку пригоден для полупроводниковых и сцинтилляционных гамма-спектрометров, регистрирующих гамма-излучение от протяженных объектов практически любой формы. Экспериментальная проверка для разных геометрий измерения показала действенность и надежность метода, обеспечивающего неопределенность результата измерения не более 10% для объектов с равномерным распределением активности и плотности по объему. При радиометрическом анализе протяженных объектов с неравномерным распределением активности и плотности по объему следует объект измерения вращать вокруг вертикальной оси с одновременным сканированием его по вертикали.
Гамма-измерительные системы, которые применяются для контроля радиоактивных отходов, позволяют проводить анализ неразрушающим способом, т. е. без пробоотбора и последующего лабораторного исследования. Такие системы отличаются от обычных гамма-спектрометров конструктивным решением и наличием дополнительных устройств, таких как вращающаяся подставка, на которой устанавливается контейнер с РАО, дальномер, весоизмерительное устройство, дозиметрический прибор. Программное средство для обработки спектрометрической информации позволяет в диалоговом режиме вводить значения параметров геометрии измерения, а также включает алгоритмы ввода поправок на плотность вещества.
НПП "АтомКомплексПрилад" производит серию гамма-измерительных установок для паспортизации РАО. Ниже кратко описаны две установки, которые находят применение на АЭС Украины.
Установка ОРИС-1 предназначена для определения активности и радиоизотопного состава твердых радиоактивных отходов (ТРО) первой и второй группы. Она ориентирована на гамма-анализ несортированных ТРО, помещенных в металлические емкости различных форм и размеров, и включает в себя измерительную платформу и дистанционный пульт управления, который можно удалять от измерительной платформы на расстояние до 15 м. На измерительной платформе размещены блок детектирования на базе NaI(Tl) детектора O 40х40 мм с защитой из свинца толщиной 5 см и перемещаемым защитным экраном, спектрометрический анализатор импульсов детектора, подставка для упаковок с РАО, вращающаяся в процессе измерения со скоростью 2 об/мин, весоизмерительное устройство, датчики оборотов подставки, весоизмерительного устройства и защитного экрана, блок питания, а также панель индикации для отображения режимов работы установки.
Дистанционный пульт управления представляет собой специфицированный панельный компьютер с сенсорным экраном и набором интерфейсов. На переднюю панель пульта вынесен разъем интерфейса USB для передачи данных и спектров во внешнюю флэш-память. Пульт позволяет управлять работой анализатора и механических узлов установки, хранить информацию (спектры, паспорта ТРО, данные, полученные в результате обработки спектров), выводить информацию на монитор, а также передавать накопленные данные на удаленный ПК с использованием стандартных интерфейсов (RS-232, RS-485, USB и др.).
Гамма-спектрометрическая передвижная установка СЕГ-001м "АКП-С"–ТРО предназначена для характеризации несортированных РАО первой и второй группы в первичной упаковке (п/э мешки) в местах образования отходов и РАО, помещенных в металлические емкости различной формы и размеров (бочки, контейнеры). Установка оснащена сцинтилляционным NaI(Tl) детектором O 40х40 мм с набором коллиматоров. Она позволяет определять радиоизотопный состав, активность (общую, удельную, объемную) радионуклидов в РАО, выводить результаты измерения на ЖКИ, принтер, передавать информацию в базу данных. Установка имеет в своем составе ультразвуковой дальномер, лазерный прицел для фиксации на измеряемом объекте точки измерения и дозиметр.
Калибровка по эффективности в обеих установках осуществляется по авторскому методу, который описан в данной работе и реализован в программном обеспечении AkWin.
Минимальная измеряемая активность для ¹³⁷Cs составляет величину ниже 10 кБк/кг при времени измерения 10 мин. Гамма-спектрометрические установки, как правило, сопровождаются методиками выполнения измерений.
Рассмотренные методы определения характеристик РАО (за исключением последнего метода) основаны на анализе спектров энергий гамма-излучения от объемных источников и учитывают геометрию измерения и ослабляющие свойства материалов РАО и контейнера. Метод скорректированной точечной аналогии и предложенный нами метод являются универсальными и пригодны для протяженных источников практически любой формы. В обоих методах эффективность конкретного детектора может быть определена экспериментальным и расчетным путями с применением моделирования измеряемого объекта. Основными источниками погрешности являются неравномерность распределения активности и плотности по объему РАО. Их вклад можно уменьшить, применяя многодетекторные системы (или сканирование измеряемого объекта одним детектором по вертикали) и вращение измеряемого объекта вокруг вертикальной оси.
В измерительных системах можно применять как сцинтилляционные детекторы для анализа ограниченного числа радионуклидов, так и полупроводниковые детекторы, обеспечивающие лучшую точность и надежность результатов измерения.

METHODS AND INSTRUMENTATION FOR MEASUREMENTS OF RADIOACTIVE WASTES

Babenko V. V., Kazimirov A. S., Isaev A. G., Gryshyn S. M., AtomKomplexPrylad, RPE, Ltd, Kyiv, Ukraine

There is a survey of methods for determination of radionuclide contents and specific activity of RAW in the report. The methods are based on measurement of exposure rate on the surface of container or package with RAW and on analysis of gamma-spectra from volumetric sources. A developed by the authors method of calibration of gamma-spectrometers for determination of specific activity of RAW is offered. The method is suitable for scintillation and semiconductor detectors. Calibration coefficients are got in laboratory conditions using point standard sources. These coefficients are used later for calculation of specific activity of radionuclides in RAW by software. By calculation material and density of RAW matter, dimensions and material of container or package are also taken into account. The method is tested in real conditions on Rivnenska NPP.
A question of application of spectrometry equipment for RAW certification is considered, as well as software, which is used for acquisition and analysis of gamma-spectra.

Главная страница

Сведения об авторах

Казимиров Александр Сергеевич, генеральный директор, ООО Научно-производственное предприятие «АтомКомплексПрилад», ул. Мурманская, 1, Киев, 02660, Украина. Тел. (044) 573-26-55, факс (044) 559-52-09. E-mail
Гришин Сергей Николаевич, начальник лаборатории пусконаладки и сервисного обслуживания, ООО Научно-производственное предприятие «АтомКомплексПрилад», ул. Мурманская, 1, Киев, 02660, Украина. Тел. (044) 558-26-11, 573-26-55, факс (044) 559-52-09. E-mail

© Независимое агентство экологической информации

Последние изменения внесены 10.07.07