Сорбенты для извлечения U(VI) из сточных вод

Гончарук В. В., Пшинко Г. Н., Пузырная Л. Н., Институт коллоидной химии и химии воды им. А. В. Думанского Национальной академии наук Украины, Киев, Украина

Шахтные воды, содержащие природные радионуклиды, и территория вблизи предприятий, добывающих и перерабатывающих уран, опасны для окружающей среды. На таких производствах расходуют большие объемы воды, в результате чего образуются жидкие радиоактивные отходы с повышенным солесодержанием. Вклад U(VI) в суммарную α-активность составляет ≈90 %. Это один из наиболее токсичных радиоактивных элементов, который сложно извлечь из-за высокой склонности к комплексообразованию с различными лигандами природного и техногенного происхождения. Специфическая особенность соединений U(VI) — образование растворимых ди- и трикарбонатных анионных комплексных соединений в области рН, характерной для природных и сточных вод, что обусловливает значительную подвижность U(VI) в экосистемах и трудность удаления его традиционными методами очистки. Поэтому создание новых селективных сорбционных материалов, которые за счет высоких емкостных и кинетических характеристик позволяют извлекать U(VI), особенно его анионные формы, — актуальная задача.

Широкое распространение получили сорбенты на основе слоистых двойных гидроксидов, интеркалированные органическими комплексообразующими реагентами, — так называемые функционализированные сорбенты.

Цель данной работы — исследование эффективности очистки сточных вод ураноперерабатывающих комбинатов от U(VI) сорбентами на основе слоистых двойных гидроксидов: термообработанной цинк-алюминиевой формы гидроталькита — Zn₂Al₄O₇; интеркалированной ЭДТА — [Zn₄Al₂(OH)₁₂]•ЭДТА•nН₂О (ZnAl-ЭДТА).           

Мы применяли синтезированные сорбенты Zn₂Al₄O₇ ураноперерабатывающего производства и ZnAl-ЭДТА. Ионную силу растворов устанавливали с использованием NaClO₄. Сорбцию U(VI) проводили из сточной воды (таблица) в статических условиях при непрерывном встряхивании в течение 1 ч.

  Усредненный состав сточной воды ураноперерабатывающего производства

 

Объем водной фазы составлял 50 см³, навески сорбентов — 0,050—0,300 г. Для надежности определения в сточную воду дополнительно вводили 1 • 10⁻⁴ моль/дм³ U(VI). После установления адсорбционного равновесия центрифугированием (5 000 об/мин) отделяли водную фазу и спектрофотометрическим методом определяли в ней равновесную концентрацию U(VI).

На рисунке показана степень очистки сточной воды от соединений U(VI) исследованными сорбентами.

Эффективность извлечения соединений U(V1) из сточной воды сорбентами Zn₂Al₄O₇ и ZnAl-ЭДTA

При дозе Zn₄Al₂O₇ 1 г/дм³ эффективность очистки сточной воды от U(VI) невысока, а при дозе 6 г/дм³ — достигает 19 % (см. рисунок). Это свидетельствует о том, что в такой воде (рН = 8) U(VI) находится в виде карбонатных несорбируемых комплексов UO₂(CO₃)₂²⁻  и UO₂(CO₃)₃⁴⁻ (при контакте с водой у термообработанной формы гидроталькита в межслоевом пространстве появляются карбонат-ионы как компенсирующие заряд анионы, которые не могут обмениваться с карбонатными формами урана).

Доза ZnAl-ЭДТА 1 г/дм³ позволяет извлечь из шахтной воды 80 % U(VI), а 6 г/дм³ — 99,5 %.

Таким образом, в работе дана сравнительная оценка эффективности извлечения соединений U(VI) из сточной воды ураноперерабатывающего комбината сорбентами Zn₂Al₄O₇ и ZnAl-ЭДТА. Установлено, что гидроталькиты, интеркалированные ЭДТА, — высокоэффективные сорбенты катионных и (что особенно важно) анионных форм U(VI), в частности карбонатных, в широком диапазоне рН из вод с разным солесодержанием и достаточно высокими концентрациями гидрокарбонат- и карбонат-ионов, характерных для природных и сточных вод.